Nació el 4 de junio de 1975 en Los Ángeles, California. Es hija del famoso actor John Voight, ganador del Oscar a Mejor Actor por Regreso sin Gloria en 1978 y la actriz Marcheline Bertrand y tiene un hermano, también actor, llamado James Haven.
Después del divorcio de sus padres, lo único que ella quería era tener libertad e inició a la edad de 16 años una carrera como modelo, que le permitió viajar por diversas partes del mundo, tales como Londres, Nueva York y Los Ángeles.
Posteriormente, tomó la decisión de vivir por un tiempo en Nueva York para estudiar actuación en el Instituto de teatro Lee Strasberg y en la Universidad de Nueva York, iniciándose como actriz en producciones teatrales, durante este período participó en videos musicales de diversos artistas como Lenny Kravitz.
En 1993 entra de lleno al cine con la cinta Cyborg 2, seguida en 1995 por la cinta Hakers, en la cual conoció a Jonny Lee Millar, con quien se casó a la edad de 20 años como fruto de su rebeldía, portando unos pantalones de piel negros y una playera blanca en la que escribió Jonny con sangre.
Después de trabajar en diversas películas no muy reconocidas, finalmente en 1997 llegó un éxito para ella con el papel de 'Terry Kinney', esposa de 'George Wallace', en la aclamada cinta George Wallace, con la que obtuvo un Globo de Oro, de inmediato comenzó a aparecer en talk shows y revistas, respondiendo preguntas sobre sus múltiples tatuajes, también ganó otra estatuilla por la cinta Gia donde interpreta a un drogadicta lesbiana.
Para 1999 realiza la película Pushing Tin, al lado de estrellas como John Cusack, Billy Bob Thornton y Cate Blanchett, cinta que no tuvo éxito financiero, ni de la crítica, sin embargo eso no hizo que bajara la demanda de la gente y de los productores que deseaban tenerla entre su elenco, por lo que el mismo año, aparece en El coleccionista de huesos, la cual fue un éxito en taquillas, y en Inocencia Interrumpida, con la cual logró posicionarse como una gran actriz, al interpretar a 'Lisa Rowe', una joven enferma mental. El mismo año, se divorció de Jonny Lee Miller.
En el 2000, gracias a su actuación en Inocencia Interrumpida, es nominada al Oscar como mejor actriz de reparto, ganando así, el primer Oscar de su carrera con tan sólo 25 años de edad. En abril de ese mismo año, se unió en matrimonio al actor Billy Bob Thornton, con quien adoptaró a Maddox, un niño de origen camboyano.
Los siguientes años, trajeron éxito para ella, con protagónicos en películas como: Gone in 60 seconds al lado de Nicolas Cage y Pecado Original con el actor Antonio Banderas.
En 2001, logra otro éxito en taquilla y popularidad a nivel mundial, al darle vida a 'Lara Croft', en la película del videojuego Tomb Raider, en esta película, además, comparte escenas con su padre, con quien se decía que no tenía buena relación, al finalizar las filmaciones, tiene una discusión con él y se separan por completo.
Dbido a su distanciamineto, en 2002 hizo los trámites legales necesarios para cambiar su apellido a Jolie, dejando el apellido de su padre, Voight, en segundo lugar, además, en julio del mismo año se divorcia de Billy Bob Thornton.
En el 2003 llega la saga: Tomb Raider: The Cradle of Life, la cual, a pesar de la críticas logró tener éxito taquillero.
En el 2004 pone voz a un tiburón en la cinta animada El espanta tiburones y realiza la película épica Alexander donde comparte créditos con Colin Farrel y Anthony Hopkins.
En 2005 participa en Mr. And Mrs. Smith al lado de Brat Pitt, donde inician un romance. En julio, adopta a Zahara Marley, bebé de Etiopía y a finales de año, anuncia que está esperando a su primer hijo biológico con Brad Pitt.
El sábado 27 de mayo de 2006, en África, da luz a una niña que fue nombrada Shiloh Nouvel Jolie-Pitt, nombre de origen hebreo que significa paz o tranquilidad. El mismo año, adopta a otro niño, junto a su pareja: Pax, niño de tres años, de origen vietnamita.
En 2007 protagoniza la cinta A Mighty Heart producida por su pareja sentimental, Brad Pitt, y participa en Bewulf, una cinta con una novedosa animación. A finales de año, anuncia que está embarazada por segunda vez, esta vez de gemelos.
El 12 de julio de 2008, en Francia, da a luz a un niño y una niña, llamados Knos Léon y Vivienne Marcheline.
Es en 2008, cuando llega a los cines, la cinta de acción Se busca, en la cual le da vida a 'Fox'. También este año, presta su voz a uno de los personajes de la película animada Kung Fu Panda y filma la cinta de época Changelieng, dirigida por Clint Eastwood.
En 2009, sumará dos cintas más a su exitosa carrera: The mercenary: love and honor y Atlas Shrugged.
Siempre ha sido un personaje controvertido debido a sus aficiones a los cuchillos y la auto mutilación, la cual, ha confesado que practicó durante su adolescencia.
Durante su matrimonio con Bob Thornton, tuvieron como mascota una rata.
En una entrevista, confesó que hace varios años tuvo una relación con otra mujer y se había enamorado de ella.
Desde 2001, es embajadora de las Naciones Unidas.
Cobró 20 millones de dólares por El señor y la señora Smith.
Vendió las primeras fotos de su hija Shiloh, en más de cuatro millones de dólares, mismos que donó íntegros a difernetes causas.
Ha realizado visitas a los campos del refugiado en países en conflicto como Paquistán, Tanzania, y Sierra Leona.
Tiene una relación muy cercana con su hermano James Haven.
Su mamá murió de cáncer en enero de 2007.
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